【知識分享】氣體擴散層炭紙導熱機理研究進展

摘要

氣體擴散層（GDL）作為質子交換膜燃料電池（PEMFC）的關鍵組成材料之一，其性能的好壞將直接影響PEMFC的安全性能和使用壽命。而炭紙作為GDL的支撐層，其結構與性能又對GDL有一定的影響。碳/碳復合材料因其優異性能，常被用來制備炭紙。PEMFC在工作時會產生大量的熱，為保證PEMFC內部溫度的均勻分布和散熱，需要保證炭紙具有一定的化學穩定性和熱穩定性，尤其是炭紙的導熱性能，因此，研究炭炭復合材料的導熱機理尤其重要。

關鍵詞：炭炭復合材料、氣體擴散層、導熱機理

引言

所有物質的熱傳導，都是物質內部微觀粒子相互作用碰撞的結果。在液體和氣體中，熱量的傳遞通常是通過分子或原子間相互作用或碰撞來實現的，即分子或原子導熱。在無機非金屬材料中，熱量的傳導是通過晶格或晶體點陣的振動來實現的。晶格振動的能量是量子化的，晶格振動的量子稱為聲子，所以無機非金屬材料的熱傳導是通過聲子相互作用來實現的，即聲子導熱。當然在高溫時無機非金屬材料中的電磁輻射傳熱的比重增大，也存在光子導熱。在金屬中的電子不受束縛，所以電子間的相互作用或碰撞是金屬材料導熱的主要形式，即電子導熱。此外，由于金屬是晶體，所以晶格或點陣的振動，即聲子導熱也有微小的貢獻。

現代熱傳導理論指出：在所有固體材料中，熱傳導是靠晶格原子的熱振動和自由電子的流動而實現的，對于多數金屬來說，自由電子的導熱是主要的，對于非金屬而言導熱機構主要是晶格的熱振動。量子理論認為晶格振動是量子化的，稱這種“量子”為“聲子”。在室溫下，影響聲子導熱系數的主要因素歸結為聲子運動的平均速度和聲子的自由程，聲子導熱系數隨聲子運動的平均速度或聲子的自由程的增大而增大。

1.石墨化程度對炭炭復合材料

導熱系數的影響

炭炭復合材料屬無機非金屬材料，從宏觀上考慮是一種多相非均質混合物，基本結構為亂層石墨結構或介于亂層石墨結構與晶體石墨結構之間的過渡形態。但炭炭復合材料的微觀結構單元仍是石墨片層結構，石墨片層上存在可以運動的由共軛電子組成的高活性的離域大π鍵，而石墨片層之間又是弱于非金屬共價鍵的范德華作用力，物質的結構決定其性質，這些結構特點決定了炭炭復合材料特殊的熱物理性能。所以對于炭炭復合材料來說，導熱機理應該是介于金屬材料和非金屬材料之間，既有聲子導熱，又有電子導熱。

趙建國[1]等對炭炭復合材料在不同溫度下的導熱性能進行了研究，研究發現炭炭復合材料的導熱機理介于金屬材料和非金屬材料之間，即有聲子導熱，又有電子導熱。在實驗溫度范圍內，導熱系數隨溫度升高而增大。隨炭炭復合材料石墨化程度的增大，晶體微觀結構漸趨完整，石墨片層的有序度增加，材料的導熱性能增強。對于高密度的碳/碳復合材料，因為晶粒間聯通狀態良好，熱傳導載體運動的路徑暢通，所以導熱系數高。碳纖維及圍繞纖維生長的熱解碳是熱傳導的有效通道，所以沿纖維增強方向的導熱系數高。

張福勤[2]等研究發現，炭炭復合材料是一種界于亂層結構與石墨晶體之間的材料，它的導熱主要依靠聲子。隨著石墨化度的升高，石墨微晶尺寸增大、結構漸趨完整，聲子運動的平均速度、聲子的平均自由程逐漸增大，從而導致導熱系數逐漸升高。室溫導熱系數隨石墨化度升高呈加速上升趨勢，導熱系數各向異性，在相同石墨化度下，平行于層面方向的約為垂直方向的2倍，隨著石墨化度的升高，微晶尺寸增大，兩個方向的導熱系數均呈現上升趨勢。

于澍[3]等研究了影響炭/炭復合材料導熱系數的主要因素：炭纖維取向；熱處理溫度和CVD熱解炭的結構。結果表明：在炭/炭復合材料中，影響炭/炭復合材料導熱系數的主要因素是CVD熱解炭結構；以粗糙層結構為主的CVD熱解炭，導熱系數高；熱處理溫度對材料導熱系數的影響不及CVD熱解炭的微觀結構對其的影響。

姚彧敏[4]等采用國產瀝青基碳纖維與中間相瀝青制備多孔炭炭復合材料，通過化學氣相滲透法與前驅體浸漬裂解法復合工藝增密，經不同溫度高溫熱處理后制備單向C/C復合材料和兩向正交 C/C復合材料。利用SEM，XRD對不同溫度熱處理的材料進行微觀結構分析，并結合導熱機理，分析材料導熱性能。結果表明：2300℃熱處理后，高導熱C/C復合材料結構致密，單向C/C復合材料X向（平行于碳纖維軸向）、兩向正交C/C復合材料X向、Y向表現出優異的導熱性能；3000 ℃熱處理后，C/C復合材料石墨片層結構明顯，石墨化度提高了18.84%，微晶尺寸增大，導熱性能進一步提高。

Robert[5]等測量了石墨化和非石墨化CL的熱導率，壓實壓力范圍為3和23 bar。石墨化CL的導熱系數為0.12±0.05 WK–1m–1，而非石墨化的CL電導率為0.061±0.006WK–1m–1，均在10 bar壓實壓力下。這些結果表明，催化劑材料的石墨化導致CL的熱導率加倍。這一重要發現彌合了為數不多的現有研究。此外，還構建了一個2D熱模型來表示結果對燃料電池內部溫度分布的影響。

2.研究炭炭復合材料導熱系數的

模型和方法

研究炭炭復合材料導熱系數的方法有很多種，如

（1）光纖布拉格光柵傳感技術；

（2）引入幾何屬性，如相交纖維角、特征距離/長寬比等；

（3）構建導熱系數與溫度和鉑負載之間的函數等。

另外，設計適合的模型可以更好地預測碳/碳復合材料的導熱系數，常見的模型包括：

（1）三維兩相模型；

（2）魯棒機制模型；

（3）各向異性電極熱導率模型等。采用適當的方法和構建完整的模型是當前的研究趨勢。

He[6]等采用三維兩相模型研究了各向異性GDL導熱系數對蛇形流場和半逆流操作PEMFC傳熱和除液的影響。對4個方面具有不同各向異性熱導率的GDL進行了3個方向（x、y、z）的仿真。結果，獲得了水的飽和度、溫度、種類、電流、電位分布和質子電導率。根據各案例結果的對比，得出了一些新的結論，并列出如下：

（1）各向異性GDL產生的溫差高于各向同性情況，垂直于氣通道的面內導熱系數比沿通道更重要，可能產生較大的溫差。

（2）各向異性情況下由于溫差大，水飽和度降低，但由于集流體的冷卻功能和溫差大，一些水蒸氣可能會在通道肋骨附近的區域凝結。

（3）垂直于氣道的貫通面方向和面內方向的各向異性熱導率可導致膜電導率下降。

（4）各向同性GDL優于各向異性GDL，電流密度均勻。此外，垂直于通道的面內導熱系數對膜中的電流密度分布的負面影響大于沿通道的負面影響。

J. Yablecki[7]等從具有代表性的物理GDL模型中分析確定了壓縮，各向異性和非均相聚合物電解質膜（PEM）燃料電池氣體擴散層（GDL）的有效通平面熱導率，這些模型通過對四種市售GDL材料的微尺度計算機斷層掃描成像進行了解。從這些物理模型中提取光纖到光纖接觸點的數量和相應的接觸區域，作為熱阻模型的輸入。結果表明，有效導熱系數隨GDL厚度的增加而增加（體孔隙率幾乎保持不變）。采用分析模型來確定材料核心區域的散裝熱導率和熱導率。通過將核心區域與主體隔離，確定并討論了非均相孔隙率剖面對透平面導熱系數的影響。與體導熱系數不同，核心區域的導熱系數不依賴于材料厚度。還發現孔隙率分布的表面過渡區域在影響整體導熱系數方面對PTFE的添加具有支配作用。

Hamidreza[8]等在60 °C溫度下，在不同的壓縮范圍內精確測量14個 SIGRACET 氣體擴散層（GDL），包括系列24和34系列以及25和35系列以及微孔層（MPL）的通透熱系數。通過實驗研究了壓縮、PTFE 負載和MPL對熱導率和接觸電阻的影響，并首次給出了MPL涂層GDL基板的MPL和GDL之間接觸電阻的測量結果。提出了一種新的魯棒機制模型，用于預測PTFE處理的GDL的通平面熱導率，并利用現有實驗數據成功驗證了該模型。該模型預測了PTFE處理后實驗觀察到的導熱系數降低，并提供了有關導熱系數對幾何參數，壓縮和PTFE的功能依賴性的詳細見解。該模型可用于聚合物電解質膜燃料電池的性能建模和設計。

Chen[9]等提出了一種基于光纖布拉格光柵（FBG）傳感技術的新方法來測量GDL材料的導熱系數。采用FBG溫度傳感器測量了不同PTFE含量的GDL材料的導熱系數，研究了不同PTFE含量對燃料電池性能的影響。實驗結果表明，GDL材料的疏水性隨著PTFE含量的增加而增加，GDL材料的不同PTFE含量對PEMFC的性能有不同的影響。使用FBG傳感測量技術可以測量不同PTFE含量的GDL材料的導熱系數差異，這反映了GDL材料中PTFE含量的差異，從而反映了GDL材料性能的變化。

Hamidreza[10]等通過引入相交纖維角和特征距離/長寬比等幾何屬性，提出了一種預測GDL熱導率的統計單元方法。這些幾何屬性使用光學和孔隙測量數據進行分析反卷積。分析了導熱系數對幾何參數的依賴性，并確定了最佳熱傳導的GDL結構。結果表明，在確定電導率方面，長徑比與孔隙率一樣重要，并且具有較高孔隙率的多孔介質具有較低導熱率的傳統觀念并不總是正確的。最大導熱系數主要取決于孔隙率和纖維角度，以大約1的縱橫比發生，并且對纖維直徑的依賴性可以忽略不計。

Prabudhya[11]等開發了一種測量GDL本體熱導率和GDL/BPP界面接觸電阻的方法，該方法在實際燃料電池組件中發生不均勻壓縮。東麗復寫紙GDL TGP-H-060在0.34至1.71 MPa的壓縮壓力范圍內進行了測試。結果表明，由于GDL和BPP之間微觀接觸面積的增加，熱接觸電阻隨壓力的增加而非線性下降;而有效體積導熱系數隨著壓縮壓力的增加而增加（從0.56到1.42 Wm?1 K?1）。發現熱接觸電阻大于此處應用的所有壓縮壓力范圍的有效體積熱阻（系數為1.6-2.8）。這種測量技術可用于根據在不均勻壓縮下測量的最小體積和接觸電阻來確定最佳GDL。

N. Alhazmi[12]等進行了實驗研究，以測量許多氣體擴散層（GDL）材料的透平面熱導率和接觸電阻。已經進行了這些量對溫度，PTFE含量和微孔層（MPL）涂層的敏感性。此外，膜的通平面導熱系數已被測量并報告為溫度和含水量的函數。此外，催化劑層的通平面導熱系數已被確定為溫度和鉑負載的函數。研究發現，當溫度升高時，MEA組分的透平面導熱系數降低，GDL的透平面導熱系數明顯低于其面內導熱系數。

Han[13]等采用各向異性電極熱導率模型，系統分析了PEMFC傳熱與催化的耦合特性。結果表明，電極導熱系數在平面方向的各向異性比其他方向的影響更為顯著。具體而言，電化學過程中陰極電極產生的熱量是PEMFC中的主要熱源，在不同的工作溫度下，電極表面液態水和氧氣的摩爾濃度分布也有所不同。此外，在低工作溫度下，通過在貫通平面方向上適當的各向異性熱導率，可以有效提高PEMFC的輸出性能。然而，由于質子電導率過渡區域的降低，電化學反應的改善在高操作溫度條件下受到限制。

Sadeghi[14]等介紹了一種新型試驗臺，可以分離GDL中的面內有效熱導率和熱接觸電阻。使用具有不同聚四氟乙烯（PTFE）含量的東麗碳紙TGP-H-120樣品在平均溫度為65–70°C下進行測量。測量結果由緊湊的分析模型補充，該模型與實驗數據完美一致。在廣泛的PTFE含量范圍內，發現面內有效導熱系數保持近似恒定，k≈17.5Wm?1K?1K，其值比透平面電導率高約12倍。

Mohammad[15]等提出了一種新的改進的TPS方法，可以精確測量薄膜和涂層的體熱導率。為此，首先，使用熱盤測試臺來測量TPS測試柱中不同厚度樣品的總熱阻。然后，將體導熱系數從結果中解卷積。使用所提出的方法在乙烯四氟乙烯（ETFE）片材，Nafion膜和不同厚度的氣體擴散層（GDL）上進行了實驗，并根據ASTM標準C177-13，將結果與從保護熱板方法獲得的數據進行了交叉檢查。本改進TPS方法得到的導熱系數值為0.174±0.002W·m?1·K?1 表示 ETFE 和 0.243±0.007W·m?1·Nafion 為 K?1，而通過保護熱板法測量的值為 0.177±0.002W·m?1·K?1 表示 ETFE 和 0.214±0.003W·m?1·K?1 表示納菲翁。另一方面，GDL結果隨機械壓力而變化，兩種方法的GDL結果之間觀察到約15.7%的差異。

Sergei[16]等設計了一種新模型，該模型預測了PEM燃料電池各個組件的溫度梯度，從而深入了解給定電池設計中水傳輸的整體機制。GDL 組件中的水冷凝條件和傳輸模式取決于水蒸氣擴散系數和 GDL 組件的熱導率的組合。本工作分別基于 GDL 中的水冷凝和 GDL 通過氣相去除的水的比例，定義了不同類型的 GDL 和水傳輸方案。

Sadeghi[17]等開發了一種用于評估纖維GDL有效導熱性的緊湊型分析模型。該模型考慮了固體纖維基質和氣相中的傳導；與重疊纖維之間的接觸區域相關的擴散電阻;微間隙中的氣體稀疏效應；以及顯著的幾何和機械特征，包括纖維取向和由于電池/堆疊夾緊引起的壓縮力。模型預測與現有孔隙率范圍內的實驗數據非常吻合。利用所提出的模型進行參數化研究，研究雙極板壓力、縱橫比、纖維直徑、纖維角度和工作溫度的影響。

Nada [18]等研究微孔層（MPL）影響聚合物電解質膜（PEM）燃料電池中氣體的整體擴散和熱量傳導的作用非常有趣。在這項研究中，我們使用隨機模型來生成MPL的三維重建。通過參數化研究，研究了MPL結構和MPL孔隙率對其擴散系數和導熱系數的影響。研究發現，增加MPL小孔隙的體積，同時保持其整體孔隙率恒定，導致Knudsen擴散增加；因此，總擴散系數降低。一旦MPL的孔隙率降低，就會再次觀察到似的趨勢。小孔體積的增加也導致MPL的熱導率增加。參數研究也得到了擴展，以了解將MPL應用于氣體擴散層（GDL）的影響。在這種情況下，我們研究了MPL厚度，孔隙率及其對GDL的滲透的影響。厚度對MPL/GDL組件的導熱系數和擴散系數的影響可以使用電阻網絡來解釋。MPL穿透深度的增加導致導熱系數的增加和擴散系數的降低。

Shi[19]等通過GDL真實微觀結構的分形理論表征，推導了GDL在質子交換膜燃料電池（PEMFC）中有效熱導率的新型并行和串聯預測模型。GDL的基礎材料碳紙分形平行模型的預測與東麗公司提供的參考值非常吻合。所提出模型的預測結果也是合理的，因為它們分布在上限和下限之間。通過使用無量綱形式主義中提出的模型，研究了參數效應。此外，通過考慮聚四氟乙烯（PTFE）摻入碳紙孔隙空間的影響，對這些分形模型進行了修改，相應的模型預測表明，由于填充具有高導熱性的PTFE，有效導熱系數增加。

3.溫度對炭炭復合材料導熱系數的影響

炭炭復合材料是具有特殊性能的新型耐高溫材料，在保持纖維增強復合材料優良力學性能的同時，還具備碳材料優異的高溫性能。通過研究不同溫度下碳/碳復合材料的導熱系數，可以更好地使用這種超高溫材料。

Alhazmi[20]等對GDL在不同工作溫度下各向異性導熱系數的影響進行了數值研究。此外，還研究了PEM燃料電池性能對GDL導熱系數的靈敏度，并比較了不同GDL導熱系數之間的溫度分布。結果表明，增加GDL的面內和透面導熱系數顯著提高了PEM燃料電池的功率密度。此外，與平面導熱系數相比，溫度梯度對GDL的面內導熱系數具有更高的敏感性。

N. Alhazmi[21]等采用平行導熱技術（PTC）得到了膜電極組件（MEA）若干組分的面內導熱系數和接觸電阻。此外，還研究了溫度、聚四氟乙烯（PTFE）負載、微孔層（MPL）涂層和纖維方向對氣體擴散層（GDL）面內導熱系數的影響。GDL的面內導熱系數隨溫度升高而降低，并隨著PTFE負載和MPL涂層的增加而略有增加。此外，膜的面內導熱系數隨著膜中水量的增加而增加。結果表明，催化劑層的面內導熱系數對溫度不敏感，隨鉑負載量的增加而增加。

Chen[22]等研究了氣體擴散層的溫度和含水量對其導熱系數的影響。干氣擴散層的導熱系數隨溫度的升高呈上升趨勢，但變化很小。氣體擴散層的導熱系數隨含水量的增加呈線性增加。當氣體擴散層的含水量為77%時，其導熱系數隨溫度升高而增加。其導熱系數從25 °C時的0.3592 W/（m·K）增加到85 °C時的0.7871 W/（m·K）。

Nada[23]等使用?20至+120°C溫度范圍的熱擴散率測量和四次特氟龍載荷（0，5，20和50wt.%）的熱擴散率測定了碳紙GDL的面內導熱系數。了解溫度對導熱性的影響非常重要，因為PEM燃料電池被設計為根據使用應用在各種溫度下運行。此外，特氟龍用于改變碳紙GDL的疏水性能，其中20wt.%是使用最廣泛的百分比。在本研究中，選擇特氟龍載荷是為了全面了解特氟龍引起的熱阻。本研究采用準穩態方法測量復寫紙的熱性能。因此，研究了PTFE存在下的相變。熱導率隨著所有樣品溫度的升高而降低。添加低至5wt.%的特氟龍導致高熱阻降低了樣品的整體導熱性。進一步添加特氟龍對導熱系數沒有重大影響。對于所有經過處理的樣品，導熱系數在10.1–14.7W/mK范圍內。最后，推導了熱擴散率和電導率隨溫度的關系。

Karimi[24]等通過實驗方法測定了70°C時各種氣體擴散層材料的通平面導熱率和氣體擴散層（GDL）材料與電解鐵表面之間的熱接觸電阻與壓縮載荷和PTFE含量的關系。隨著壓縮負荷從0.7bar增加到13.8bar，市售SpectraCarb未經處理的GDL的有效導熱系數在0.26至0.7W/（m°C）之間變化。接觸電阻從0.7bar時的2.4×10?4m2°C/W降低至13.8bar時的0.6×10?4m2°C/W。PTFE涂層似乎增強了低壓縮載荷下的有效導熱性，并降低了高壓縮載荷下的有效導熱性。與純碳纖維相比，SolviCore擴散材料上微孔層和PTFE的存在降低了有效導熱系數，并增加了熱接觸電阻。在70°C時，有效導熱系數分別為0.25W/（m°C）和0.52W/（m°C），30%包覆的溶劑維核心GDL微孔層分別為0.7和13.8bar。相應的熱接觸電阻從 0.7bar 時的 3.6×10?4m2°C/W 降低到 13.8bar 時的 0.9×10?4m2°C/W。所有研究的GDL材料在壓縮載荷下都顯示出非線性變形。

結論與展望

（1）炭炭復合材料由于其特殊的組成結構，在其導熱過程既存在聲子導熱，又存在電子導熱，聲子導熱系數隨聲子運動的平均速度和聲子的自由程增大而增大；電子導熱系數與碳/碳復合材料石墨化程度有很大關系，電子導熱系數隨石墨化程度增大而增大。

（2）GDL的導熱系數隨著溫度的升高而降低，但其隨著膜中水量的增加而增加。

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